北京师范大学学报(自然科学版)

20世纪60年代，Myers和Swiatecki基于原子核理论，预言在Z=114和N=184附近可能存在一个“超重稳定岛”^[1]．而最新理论预言，在²⁰⁸Pb之后的下一个双满壳可能是Z=120或126及N=184^[2-3]．由此，探索超重原子核的性质与合成机制、研究原子核的电荷与质量极限、合成新放射性同位素，便成为当前核物理的前沿研究领域．截止到2021年底，核物理学家们已经发现了3326个核素，包括310种超铀核素．理论预言核素的数量为8000~10000，未被发现的核素还有5000~6000种，这些核素主要集中在超重区域和丰中子重核区域．

目前，地球上天然存在88种元素，最重的是92号元素铀^[4]．核反应是产生超铀元素的唯一方法．1940年，McMillan 和Abelson在研究热中子轰击²³⁸U产生的裂变产物中观察到了一种放射性产物²³⁹Np^[5]．此后，核物理学家们在实验室里合成了26种超铀元素．在人工合成超铀元素的过程中，对不同质量、不同性质的超铀元素所采用的产生机制及方法各不相同．

证实“超重稳定岛”是否存在是超重核实验的主要目标．近年来，重离子加速器的建成和发展、放射性束流的投入使用，为科学家们在实验室内研究极端条件下原子核的自由度提供了可能．目前，国际上已运行和建设中的大型重离子加速器有30余台．其中包括我国现有兰州HIRFL（Heavy Ions Research Facility in Lanzhou）、惠州在建中的HIAF（High Intensity Heavy-ion Accelerator Facility）以及建议在北京建设的在线同位素分离丰中子束流装置BISOL（Beijing Isotope Separation On Line neutron-rich beam facility）．国外的大科学装置主要有俄罗斯Dubna/FLNR -DRIBs（Dubna Radioactive Ion Beam accelerator complex）、DC-280（DC-280 cyclotron），美国Berkeley-88英寸回旋加速（88-inch cyclotron complex）、MSU-NSCL（National Superconducting Cyclotron Laboratory accelerator system）、FRIB（Facility for Rare Isotope Beams）、Argonne-ATLAS（Argonne Tandem-Linac Accelerator System），德国GSI重离子加速系统、FAIR（Facility for Antiproton and Ion Research），日本RIKEN-RARF（RIKEN Accelerator Research Facility）和法国GANIL-SPIRAL2（Système de Production d’Ions Radioactifs en Ligne-2）^[6-7]．这些大科学装置计划的实现，为人们研究原子核的结构及性质提供了条件，推动了几千个放射性同位素的产生，开创了核物理的新领域．

本文第1章简要给出超重核主要产生机制、定义和衰变模式．第2章综述近年来国内外对于超重核理论上和实验上的研究进展，其中包括一些以合成超重新核素为目标的核科学大装置．第3章针对新核素^223,224Np的合成情况进行简单概论．第4章重点介绍Z=119和120最新研究现状以及面临的挑战．第5章给出总结和展望．

超重核的研究可分为对超重核结构和反应机制的研究．对于超重核结构而言，超重核区的壳层结构及幻数、超重岛的位置、超重核的质量和形状等基态性质是人们重点关注的问题^[8]．对于超重原子核产生反应机制的研究，则直接关系到如何登上“超重稳定岛”．

1.1    新核素产生机制

图1给出了实验室首次合成目标核素采用的方法．核素产生的方法主要有原子核的衰变、轻带电粒子引起的反应、原子核的裂变反应、熔合反应、转移反应、散裂反应和原子核的多重碎裂反应^[9-10]．如图1所示，U、Th和Pu元素衰变链上的核素通常是由原子核衰变产生（淡蓝色）；β稳定线附近的核素大多是由轻带电粒子引起的反应产生（橘色）；β稳定线下方的中等质量区域核素主要是由原子核的裂变反应产生（黄色）；缺中子一侧的核素多是通过熔合反应合成，个别核素通过转移反应合成（红色）；散裂反应产生的核素分布在β稳定线两侧（蓝色）；覆盖到U附近，极端丰中子区域产生的核素主要通过多重碎裂反应产生（绿色）．值得注意的是，对于Z > 100超重区域的核素，目前主要是依赖熔合反应和转移反应发现的．

图 1  实验室首次合成核素采用的方法^[9]

1.2    超重元素和超铀元素

自150年前俄国科学家Mendeleev创制元素周期表开始，人们便一直探寻自然界中元素的存在极限．目前，实验上合成最重的元素已经达到118号Og，如图2所示．图2是Pyykkö等按照化学性质预测的Z=119~172号元素在元素周期表中的位置．119号元素和165号元素分别位于元素周期表的8s和9s行^[11-12]．其中，人们将Z > 92的核素称为超铀核素，将Z > 103的核素称为超重核素^[13]．超重112~118号元素的发现填满了元素周期表的第7周期，但再往更重的区域探索时却遇到了巨大的困难．

图 2  元素周期表^[12]

1.3    超重核衰变模式

放射性是原子核的重要特征之一．1896年贝克勒尔发现92号元素U的放射性现象后，科学家居里夫人首先研究了U放射线的来源，并于1898年相继发现了放射性更强的Pu和Ra．于是，人们将不稳定的原子核自发地发射各种射线的现象称为放射性衰变．α、β衰变、结团放射性及自发裂变是比较常见的超重核衰变模式．

2006年，Oganessian等^[14]用251 MeV的⁴⁸Ca轰击²⁴⁹Cf在3n蒸发道上，测得²⁹⁴Og最高产生截面为$ {0.5}_{-0.3}^{+1.6} $ pb，并观察到了3条α衰变链，如图3所示．在实验过程中，超重核²⁹⁴Og的半衰期只有$ {0.89}_{-0.31}^{+1.07} $ ms，之后分别迅速衰变为²⁹⁰Lv、²⁸⁶Fl和²⁸²Cn．同时，许多理论模型^[15-18]也对超重核α衰变过程进行了研究．例如，文献[15]利用推广液滴模型（GLDM）结合壳修正理论，预言^{280~283,290~295,297}Fl是α衰变的，^300~305Fl主要经历自发裂变，而^296,298,299Fl存在着2种衰变模式．

图 3  实验上通过熔合反应⁴⁸Ca+²⁴⁹Cf识别118号元素Og的衰变链

2.1    理论研究进展

随着超重核质子数Z的增加，其产生截面变得极小，且寿命短，激发函数非常窄，实验上鉴别起来很困难．因此，对于合成超重核而言，寻找最佳弹靶组合和入射能量尤为重要．

重离子熔合反应和多核子转移反应是合成超重核的重要方法．超重核的合成可以分为3个过程，即俘获过程、熔合过程和存活过程．俘获过程是指2个碰撞的重离子克服库仑位垒后形成一个双核体系的过程；形成双核体系后，两核之间进行核子交换、转移并发生能量和角动量耗散等过程，这个过程是熔合过程；存活过程指的是处在激发态的复合核通过蒸发中子，退激到基态的过程．

目前描述超重核合成过程的模型主要有双核系统模型^[19-25]、多变量耦合的郎之万方程^[26]、宏观动力学模型^[27]、两步模型^[28]、核子集体化模型^[29]、核扩散模型^[30]等宏观模型，以及与时间相关的Hartree-Fock模型^[31]、改进的量子分子动力学模型^[32-35]等微观模型．这些模型可以比较可靠地描述已有的实验数据，但在预测未知的超重核时，尤其是对于Z > 118号元素及更重元素产生截面存在一个量级的差别^[2]．

值得注意的是，文献[19-20]针对重离子熔合反应，分别给出了合成102号丰中子新核素^261~263No和114号丰中子新核素^290~292Fl的最佳弹靶组合和入射能量，文献[24]运用双核系统模型通过对2418种可能产生超重核素的反应体系进行预测，给出了Z=105~118丰中子新核素的反应截面，为超重核的实验研究提供了重要参考．而对于转移反应，文献[25]通过²³⁸U+²⁵²Cf反应在1.1倍的库仑位垒下产生了4个新的超重Rf同位素，即^{264,266,268,269}Rf，产生截面分别是97.2 、31.1、0.61和0.04 nb．

2.2    实验研究进展

人们利用加速器、反应堆甚至核爆，开展了大量关于超重核实验的研究．国际上合成超重核的主要技术流程是重核的产生、反冲核的分离和分离后余核的测量与鉴别．

2.2.1    熔合反应实验研究进展

对于超铀核素而言，电荷数较低的93~100号元素的一系列同位素的产生机制是采用轻带电粒子去轰击重核，通过化学分离的鉴别方法得到的．在合成101号元素Md时第一次采用了反冲技术．随后，从102号到目前最重的118号元素都是通过重离子熔合反应合成的．重离子熔合反应合成超铀元素可以分为冷熔合和热熔合2种反应：冷熔合反应是基于双幻核²⁰⁸Pb或²⁰⁹Bi为靶核进行的熔合反应，蒸发1~2个中子退激，具有较低激发能，一般在20 MeV以下；热熔合反应主要是利用较轻弹核和锕系元素引起的反应，复合系统的激发能高达40~50 MeV，蒸发3~5个中子退激．

德国GSI利用⁵⁴Cr、⁵⁸Fe、⁶⁴Ni和⁷⁰Zn等作为弹核轰击²⁰⁸Pb和²⁰⁹Bi靶的冷熔合反应合成了107~112号元素，俄罗斯Dubna /FLNR实验室分别利用⁴⁸Ca与²⁴³Am、²⁴⁴Pu、²⁴⁸Cm、²⁴⁹Bk和²⁴⁹Cf的热熔合反应合成了113~118号一系列核素^[4]．此外，日本的RIKEN在2004年通过²⁰⁹Bi(⁷⁰Zn，n) ²⁷⁸Nh冷熔合的方法也产生了113号新核素²⁷⁸Nh^[36]．至此，元素周期表的第7周期全部填满．

由于没有更重的靶核，Dubna /FLNR实验室试图利用⁵⁰Ti、⁵⁴Cr、⁵⁸Fe和⁶⁴Ni等更重的丰中子弹核轰击锕系靶核来合成Z=119和120号元素，但是都没有取得成功．最近，该实验室在已有的DC-280重离子回旋加速器的基础上，引入了新的充气反冲分离器（DGFRS-2），且引用了主动关联法（Active Correlations）来鉴别目标核．Tsyganov等成功产生3~5 μA的⁴⁸Ca束流，相比于原来的1 μA，提高了2~4倍．预计在2023年初，Dubna /FLNR实验室将开展⁵⁰Ti或⁵⁴Cr轰击²⁴⁴Pu的实验工作，继续努力尝试产生更丰中子且流强足够高的弹核束流，以合成超重核素．

近些年，国内在超重核合成上也取得了重大突破：2001年，中国科学院近代物理研究所团队在HIRFL上利用氦气喷嘴技术结合转轮收集探测装置，通过²⁴¹Am(²²Ne,4n) ²⁵⁹Db成功合成我国第一个105号元素的新核素²⁵⁹Db^[37]；2004年，利用该装置通过熔合反应²⁴³Am(²⁶Mg,4n) ²⁶⁵Bh合成107号元素的新核素²⁶⁵Bh，并测得其α衰变能和半衰期分别是（$ 9.24\pm 0.05 $）MeV和$ {0.94}_{-0.31}^{+0.70} $ s^[38]；为了进一步研究截面更低且寿命更短的超重核，中国科学院近代物理研究所研制了充气反冲核谱仪（SHANS），并于2012年成功合成了110号核素²⁷¹Ds^[39]；自2017年以来，中国科学院近代物理研究所利用SHANS装置致力于Np放射性同位素的合成和研究，通过熔合蒸发反应先后合成了超铀93号元素的新核素^{219,220,222~224}Np^[40-44]．

2.2.2    转移反应实验研究进展

由于稳定的弹靶体系很难通过熔合反应合成具有极大中质比的超重元素，迄今为止实验上合成的超重核素都位于缺中子一侧．为了产生重区丰中子新核素，近年来多核子转移反应引起了人们的关注．

2015年Watanabe等^[45]在法国GANIL用7.98 MeV·u⁻¹的¹³⁶Xe轰击¹⁹⁸Pt靶，成功测得了一系列N=126 附近丰中子核素的产生截面，如图4所示．图中的实心圆（$\bullet$）是反应体系¹³⁶Xe+¹⁹⁸Pt在入射能量为7.98 MeV·u⁻¹的多核子转移反应实验结果，实心五角星（★）是反应体系²⁰⁸Pb+⁹Be在入射能量为1 GeV·u⁻¹ 的多重碎裂的结果．发现多核子转移反应在产生丰中子重核中具有明显优势，产生N=126核素的截面要比通过多重碎裂的高4个数量级左右^[45]．

图 4  N=126核素产生截面^[45]

2015年德国GSI利用UNLAC加速器加速平均强度为$ 2\times {10}^{12} $个·s⁻¹的⁴⁸Ca束轰击²⁴⁸Cm靶，利用速度分离器SHIP筛选出了Z=82~100大约100个类靶碎片，观察到²¹⁶U、²¹⁹Np、²²³Am、²²⁹Am和²³³Bk 5个新的缺中子核素，但是并没有观测到²¹⁹Np半衰期和α衰变能^[46]．

2018年，Wuenschel等^[47]利用Active Catcher探测阵列在得克萨斯农工大学的回旋加速器上开展了7.5~6.1 MeV·u⁻¹的²³⁸U+²³²Th反应测量，测量得到大量的α粒子发射，这些α粒子可能来自多核子转移产生的重元素^[47]．该实验测得的α衰变数据暗示，多核子转移反应可以产生一定数量原子序数高达116的丰中子核素，为多核子转移反应合成超重核提供了巨大的信心．

2.3    未来国际上核科学大装置目标

尽管目前国际上已有的大科学装置，已经为人们认识和理解原子核的性质、鉴别新核素以及检验和发展现有的理论模型提供了重要实验条件，但是，对于合成Z=119、120号元素和探索“超重稳定岛”方面，仍然要求装置具有非常高的传输效率和非常强的本底抑制能力，以产生更丰中子的稳定束流．

惠州的强流重离子加速器（HIAF）已于2018年12月开工建造，计划于2025年建成并投入运行．HIAF的超导直线加速器能够提供极强重离子束流，将会是国际上开展超重研究的最佳装置之一^[48]．此外，仍然处在建议中的北京在线同位素分离丰中子束流装置（BISOL）预计建成后，将会产生10⁹~10¹¹个·s⁻¹量级的束流^[49]．

俄罗斯Dubna /FLNR实验室从2013年起开始建造“超重元素工厂”，之前发现的Z=113~118号元素所用的U-400回旋加速器最大束流约为1.2 μA，而改进的DC-280回旋加速器束流可高达20 μA．对于A < 238的核，束流能量可达10 MeV•u^–1，按照该设计超重核的产生率能够提高约2个数量级^[2]．比较明确的是，该实验室的DC-280回旋加速器系统下一个研究目标就是合成元素周期表第8周期的119和120号元素．

美国MSU的FRIB将于2022年建成，该装置的目标是在核素图丰中子区域产生大约1000种新的核素^[50]．德国GSI的FAIR预计在2023年建成，预计达到束流的最高能量强度分别是1~2 GeV·u⁻¹重离子、29 GeV·u⁻¹质子和9.7 GeV·u⁻¹的²³⁸U²⁸⁺．法国GANIL的SPIRAL2设施建成后，将提供高强度的40 MeV氘核光束以及质量与电荷比等于3、能量高达14.5 MeV·u⁻¹的各种重离子光束．SPIRAL2设施将产生质量数A=60~140的放射性束核，其束流将超过世界上任何现有大型装置1~2个数量级^[7]．

图5给出截止到2021年底已知的超铀核素，2017—2018年BNU参加了在中国科学院近代物理研究所开展合成超铀新核素^223,224Np的实验工作．其中，不同颜色的方块代表不同的衰变模式，实心圆（$\bullet $）表示BNU参与合成超铀核素^223,224Np．图中箭头表示未来人们对于超重核研究继续探索的方向．竖直向上箭头$（\uparrow） $和水平向右箭头$（\to）$分别表示核物理界未来继续向着合成Z=119、120号元素和攀登“超重稳定岛”的方向努力．

图 5  截止到2021年底已知的超铀核素

2017年，该合作团队利用充气反冲核谱仪（SHANS）通过熔合反应⁴⁰Ar+¹⁸⁷Re合成了中子数N=130的短寿命同位素²²³Np，得出自旋宇称为9/2⁻，结合质子的分离能数据，否定了理论上认为的Z=92子壳层的存在^[43]．

2018年，该合作团队进行了合成²²⁴Np重离子核反应实验的尝试，采用188 MeV的⁴⁰Ar束轰击¹⁸⁷Re同位素靶，基于熔合蒸发反应机制在3n蒸发道成功合成²²⁴Np^[44]，并通过能量、位置、时间关联的鉴别方法鉴别出半衰期为$ {38}_{-11}^{+26} $ µs．同时，实验观测到2条α衰变链，分别衰变到子核²²⁰Pa的2个激发态，其α衰变能分别为9137（20）和8868（62）keV．由BNU参与的超铀新核素^223,224Np的合成，对于探测远离β稳定线未知新核素的合成及其衰变性质的研究有着深远意义．

核物理学家们为接近超重岛，努力合成Z=119、120号元素，仍不断地在理论和实验上进行调整，以期突破难关．理论上，人们对不同模型进行改进与探索，以便更好地描述超重核熔合反应机制^[51-53]．其中，文献[51]给出利用热熔合反应分别计算119和120号超重元素的产生截面可参考的反应体系及入射能量，如图6所示．并预言，对于Z=119，体系⁴⁸Ca+²⁵²Es提供了足够大的蒸发剩余截面(图6-a)．对于Z=120，通过反应⁵⁰Ti+²⁴⁹Cf合成的最佳入射能为E_c.m.=240 MeV，所对应的最大蒸发剩余截面为0.029 pb(图6-b)．

图 6  理论计算119号元素（a）和120号元素（b）的蒸发剩余截面^[51]

值得注意的是，文献[53]着重对比了不同模型预言产生Z=119和120超重核的产生截面，并指出不同模型预言的截面值相差几倍甚至 1~2个量级．同时，还分别给出合成Z=119和120超重核预言的最佳反应体系．

实验上，俄罗斯Dubna在2009年首次尝试利用⁵⁸Fe+²⁴⁴Pu反应合成120号超重元素，但是没有成功^[54]．2016年德国GSI也曾试图通过⁵⁴Cr+²⁴⁸Cm反应合成Z=120超重元素，但是只观察到了²⁹⁹120相关α衰变的随机事件，并不能够证明120号元素的产生^[55]．2020年德国GSI通过熔合蒸发反应⁵⁰Ti+²⁴⁹Bk和⁵⁰Ti+²⁴⁹Cf，利用充气反冲分离器（TASCA）探测寻找新元素119和120^[56]，但是并没有观察到相应超重核素的任何α衰变链．

超重新核素的合成是核物理的前沿领域之一，对于扩展核素版图、研究奇异核结构和衰变性质、探索天体核合成中的快中子俘获过程等具有重要意义．世界各国在合成Z=119和120号元素，攀登“超重稳定岛”上付诸了巨大努力，并在过去几十年不断取得重大突破．

本文通过对超重核的研究背景、产生机制和衰变模式，国内外超重核的最新研究进展，超铀新核素^223,224Np合成情况，以及Z=119和120超重元素最新研究进展进行了概述，并给出建议：

1）国内外合成超重新核素大多是通过重离子熔合蒸发反应，且合成的多是缺中子一侧的．因此，未来多核子转移反应或可成为一种合成丰中子区超重核素的有效方法．

2）对于合成Z=119和120超重元素，实验物理学家们仍然在进行探索，目前并未确切地观察到超重核素的任何α衰变链．

3）放射性束核引起的熔合蒸发反应和锕系核之间的多核子转移反应是现如今最有可能攀登“超重稳定岛”的先决反应机制．

4）随着新一代强流重离子加速器装置的陆续建成，多核子转移反应机制的深入研究，超重新核素和超重核产生机制领域有望取得新进展．

核物理学家们在研究超重核的产生机制、基态性质、衰变模式和寿命等方面仍然面临严峻的挑战．比如利用重离子熔合蒸发合成超重核的截面极小，多核子转移反应尚无法达到超重核区，超重核极低的产生率使得实验上无法鉴别短寿命的超重核等．因此，为了更进一步进行超重核研究，不仅需要理论与实验密切结合，还需要国内外多种核科学大装置进一步增大自身产生的放射性束流，为合成Z=119、120超重元素和攀登“超重稳定岛”创造条件．

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